В последние годы активно ведутся поиски новых путей эффективного управления свойствами тонкопленочных приборов и устройств магнито-, опто- и наноэлектроники. Одним из видов таких воздействий может являться механическая деформация. В современной научной литературе сформировался новый термин – «стрейнтроника», под которым подразумевают направление научных исследований, находящееся на стыке электроники и микросистемной техники, использующее физические эффекты в твердых телах, обусловленные деформациями (strain). Экспериментально показано, что посредством деформаций в тонкопленочной системе ферромагнетик/сегнетоэлектрик можно эффективно управлять свойствами магнитного слоя [1]. С использованием эффектов и структур стрейнтроники могут быть разработаны перспективные устройства памяти произвольного доступа нового поколения с улучшенными рабочими характеристиками [2]. В простейшем случае однослойной пленки на подложке эффекты стрейтронного типа возникают уже на начальных стадиях роста пленки, поскольку, как правило, кристаллические структуры и параметры решеток пленки и подложки различны. Металлические сплавы системы Ni-Mn-Ga активно исследуются в настоящее время как активные материалы нового поколения, свойствами которых можно управлять внешними полями. Поэтому представляет большой интерес исследование закономерностей изменений физических свойств тонких пленок системы Ni-Mn-Ga при их росте на монокристаллических подложках с параметрами решеток, не соответствующим параметрам решеток материала пленок.
В настоящей работе исследованы магнитные и транспортные свойства тонких пленок системы Ni-Mn-Ga полученных магнетронным распылением на монокристаллические подложки из A-Al2O3(11–20), SrTiO3(100), MgO(100) и Gd3Ga5O12(100) с различными соотношениями между структурными параметрами пленки и подложек.
Материалы и методы исследования
В качестве материала мишени был выбран состав Ni53Mn22Ga25. Объемные образцы получали плавкой в атмосфере аргона. Аттестация состава объемных образцов методом электронно-зондового микроанализа подтвердила соответствие элементного состава формуле Ni53Mn22Ga25. Величина температуры Кюри, определенная из данных по магнитной восприимчивости, составила 364,5 К. Тонкие пленки получали методом магнетронного распыления материала мишени на постоянном токе в атмосфере аргона при температуре подложки 673 К. Как показано в работе [3] при температурах подложки менее 673 К не удается получить пленки высокого качества. Типичная толщина пленок составляла 400 нм. В качестве подложек использовали серию монокристаллических пластин A-Al2O3(11–20), SrTiO3(100), MgO(100) и Gd3Ga5O12(100) (GGG). Методом энергодисперсионного рентгеновского микроанализа при возбуждении электронным пучком определяли элементный состав пленок, который соответствовал Ni52Mn24G24, то есть состав пленок отличался от элементного состава мишени. Такие отличия наблюдались при использовании метода магнетронного распыления. Так, в работе [4] при номинальном составе мишени Ni49.3Mn27.8Ga22.9 пленка, полученная методом магнетронного распыления, имела состав Ni52.5±0.9Mn19.5±0.7Ga28.0±0.5.
Для получения изображения морфологии поверхности подложек использовался сканирующий зондовый микроскоп СММ-2000 в высоковакуумной системе «Plasmoscope-2M» ЦКП МСТиЭКБ МИЭТ (г. Зеленоград, Россия). Измерения проводили в полуконтактном режиме методом атомно-силовой микроскопии (АСМ) кантилеверами с радиусом острия менее 10 нм.
Магнитные измерения проводили в вибромагнетометре при ориентации магнитного поля в плоскости образца. Электрические измерения проводили в криостате на образцах пленок с контактными площадками из серебра, полученными магнетронным распылением на постоянном токе.
Результаты исследования и их обсуждение
На рис. 1 представлено изображение поверхности пленки Ni52Mn24Ga24 на подложке SrTiO3(100). Полученные изображения были обработаны с помощью программы анализа, входящей в комплект поставки микроскопа. Для характеристики морфологии поверхности использовали следующие параметры: средняя шероховатость Ra и среднеквадратичная шероховатость Rms. Экспериментально получены значения Ra= 0,29 нм и Rms = 0,3733 нм, что свидетельствует о высоком качестве пленки. Морфологию поверхности пленок можно характеризовать как островковую с типичными размерами островков порядка 12 нм. Аналогичные результаты были получены и для пленок на других типах подложек.
Рис. 1. АСМ изображение поверхности пленки Ni52Mn24Ga24 на подложке SrTiO3(100). Размер кадра 528 нм × 460 нм
Температурные измерения намагниченности M(T) были проведены в режимах нагрева/охлаждения в интервале температур лот 410 К до 80 =К и приложенном магнитном поле 100 Э. Температуру Кюри (TC) для исследованных пленок определи из нормированных зависимостей M(T)/M(80К), где M(80К) – величина намагниченности при температуре T = 80 К, как показан на рис. 2.
Для характеристики степени несоответствия параметров решеток в системе пленка – подложка (lattice mismatch) вводят параметр Δ, который определяют как
Δ = 100 %(as – af)/af, (1)
где as – параметр решетки подложки, af – параметр решетки пленки.
При расчете этого параметра важна взаимная ориентация решеток пленки и подложки. Экспериментально показано [5], что в процессе роста тонких пленок системы Ni2MnGa происходит поворот на 45° пленки относительно подложки. Поэтому для подложек SrTiO3 (100) и MgO(100) в качестве параметра решетки подложки в плоскости роста брались значения вдоль направлений [110]. В случае подложек A-Al2O3 и GGG параметры решеток подложек существенно больше, чем у пленки. Для этих подложек, по-видимому, имеет место рост пленок по механизму «domain-matching epitaxy» [6], то есть, когда вдоль выбранного направления в плоскости подложки укладывается целочисленное значение постоянных решеток пленки. В случае подложки GGG величина параметр Δ равна 7,51 % если в качестве параметра решетки подложки (с учетом поворота на 450) взять величину, равную удвоенному расстоянию между атомами вдоль направления [110], а в качестве параметра решетки пленки взять величину равную шеста постоянным решетки пленки. В качестве постоянной решетки пленки бралась величина af = 0,538 нм (решетка типа I4/mmm), определенная экспериментально из рентгеноструктурных данных. В случае подложки A-Al2O3 величина параметра Δ равна –4,9 % если в качестве параметра решетки (с учетом поворота на 45°) подложки взять величину, равную расстоянию между атомами вдоль направления [11–20], а в качестве параметра решетки пленки взять величину равную трем постоянным решеткам пленки. При этом отрицательный знак Δ указывает на то, что пленка будет расти под действием анизотропных в плоскости подложки (из-за отсутствия кубической симметрии в плоскости подложки) сжимающих механических напряжений. Положительный знак Δ указывает на то, что пленка будет расти под действием изотропных в плоскости подложки (из-за кубической симметрии в плоскости подложки) растягивающих механических напряжений.
Рис. 2. Определение температуры Кюри (TC) для пленки Ni52Mn24Ga24 на подложке GGG(100)
Рис. 3. Зависимость температур Кюри для пленок Ni52Mn24Ga24 от величины параметра Δ. Красная сплошная линия – значение TC для объемной мишени
Зависимость температуры Кюри для пленок Ni52Mn24Ga24 на подложках A-Al2O3, SrTiO3, GGG и MgO от параметра несоответствия постоянных решеток пленок и подложек Δ приведена на рис. 3. Сплошной красной линией на этом же рисунке показано значение температуры Кюри для мишени. Как видно из приведенных данных наибольшее значение температуры Кюри имеет пленка, выращенная в условиях минимального значения параметра Δ, т.е. на SrTiO3. Присутствие в ходе роста изотропных в плоскости подложки растягивающих механических напряжений (подложки GGG и MgO) незначительно снижает величину температуры Кюри. С увеличением Δ при переходе от GGG к MgO величина температуры Кюри практически не меняется. Наиболее существенное уменьшение температуры Кюри наблюдается для пленки на A-Al2O3, т.е. в системе, в которой рост происходил в условиях наличия анизотропных в плоскости подложки сжимающих механических напряжений. Интересным обстоятельством является рост температуры Кюри, по сравнению с объемной мишенью, для пленок на SrTiO3, GGG и MgO. С учетом фазовой диаграммы системы Ni-Mn-Ga [7] это можно объяснить уменьшением содержания марганца в пленке по сравнению с мишенью. Однако данные для пленки на A-Al2O3 дают основания сделать вывод о том, именно наличие анизотропных в плоскости подложки сжимающих механических напряжений, а не изменения химического состава, приводят к существенному понижению температуры Кюри в случае этой подложки.
Результаты температурных измерений удельного сопротивления ρ(T) представлены на рис. 4.
Вид зависимостей ρ(T) для пленок, выращенных на различных подложках, существенно отличается. Наиболее сильно отличается зависимость ρ(T) для пленки на A-Al2O3. Ранее было отмечено, что пленки имеют островковую морфологию с типичными размерами островков порядка 12 нм. По-видимому, границы островков дают вклад в транспортные свойства. Наблюдаемые отличия формы температурных зависимостей электросопротивления ρ(T), скорее всего, отражают влияние микроструктуры пленок на их транспортные свойства.
Рис. 4. Температурные зависимости удельного сопротивления пленок Ni52Mn24Ga24 на подложках A-Al2O3, SrTiO3, GGG и MgO.
Заключение
Методом магнетронного распыления на постоянном токе получены тонкие пленки состава Ni52Mn24Ga24 на подложках A-Al2O3, SrTiO3, GGG и MgO. Пленки характеризуются малыми значениями средней (Ra= 0,29 нм) и среднеквадратичной (Rms = 0,3733 нм) шероховатости рельефа поверхности. Исследовано влияние несоответствия параметров решеток пленки и подложек на магнитные (температура Кюри) и транспортные (температурные зависимости удельного сопротивления) свойства. Экспериментально показано, что наблюдаемые изменения температур Кюри коррелируют с величиной несоответствия параметров решеток в системе пленка – подложка. При этом температура Кюри максимальна в случае минимальных отличий параметров решеток в системе пленка – подложка.
Работа выполнена при поддержке РФФИ (проект № 15–02–01782) в рамках государственного задания ФАНО России (тема «Спин», № 01201463330).