В настоящее время не перезаряжаемые источники питания и аккумуляторы на основе лития (ЛИТ), характеризующиеся большой удельной энергоёмкостью, высокой нагрузочной способностью при широком диапазоне температур, низким внутренним сопротивлением и очень медленным саморазрядом, широко используются для питания сотовых телефонов, ноутбуков и других портативных устройств [1]. Эксплуатация таких устройств иногда сопровождается самовозгоранием и взрывами литиевых аккумуляторов – подобные инциденты на борту воздушного судна представляют серьёзную опасность. Так как при увеличении высоты над уровнем моря интенсивность космического излучения существенно возрастает, можно предположить, что при взаимодействии КЛ с литием в литиевых источниках питания возникают новые стабильные и радиоактивные элементы, которые могут создавать цепные химические реакции, генерирующие тепло и приводящие к возгоранию ЛИТ.
Цель исследования: проверка гипотезы о воздействии космических лучей на литиевую основу источников тока, приводящем к самовозгоранию ЛИТ. В данной работе с помощью гамма-спектрометра изучался радионуклидный состав элементов, образовавшихся в препарате лития после экспонирования препарата в КЛ на высоте примерно 180 м над уровнем моря (Обнинск Калужской области).
Космические лучи
Космические лучи (КЛ) – это поток заряженных частиц высокой энергии, приходящих на Землю со всех направлений космического пространства, на 90 % состоящих из протонов. Энергия этих протонов на высоте 50 км от поверхности Земли (у границы атмосферы) составляет 106–1021 эВ. При взаимодействии протонов первичных КЛ с ядрами атомов земной атмосферы происходит расщепление ядер и образование вторичных протонов, а также нескольких нестабильных элементарных частиц, в основном p-мезонов (пионов) – заряженных (p+, p-) и нейтральных (p0) [2]. Первичные протоны при столкновении теряют в среднем около 50 % начальной энергии. Образующиеся при расщеплении ядер вторичные нуклоны (протоны и нейтроны) и рожденные в столкновениях заряженные пионы высокой энергии будут также участвовать в ядерных взаимодействиях и вызывать расщепление ядер атомов воздуха и множественное образование пионов. Многократное повторение последовательных взаимодействий нуклонов и заряженных пионов с ядрами атомов воздуха, сопровождающееся множественной генерацией новых частиц (пионов), приводит к лавинообразному возрастанию числа вторичных ядерно-активных частиц [3]. Общий поток частиц ядерно-активной компоненты по мере дальнейшего проникновения вглубь атмосферы уменьшается и на уровне моря остаётся менее 1 % ядерно-активных частиц. Нейтральные пионы практически мгновенно распадаются на два фотона каждый. Этот процесс даёт начало электронно-фотонной компоненте КЛ (она называется также мягкой, т.е. легко поглощаемой, компонентой). В полях атомных ядер эти фотоны рождают электронно-позитронные пары, а электроны и позитроны, в свою очередь, путём тормозного излучения испускают новые фотоны и т.д. Такие процессы, носящие каскадный характер, приводят к лавинообразному нарастанию общего числа частиц – к образованию электронно-фотонного ливня [4]. В результате на уровне моря космическое излучение наблюдается в виде вторичных космических лучей (ВКЛ), которые состоят из жесткой компоненты, проникающей через 10 см свинца, мягкой компоненты и нейтрино. Жёсткую компоненту ВКЛ образуют мюоны – заряженные нестабильные частицы, возникающие при распаде заряженного пиона. Масса мюона в 207 раз больше массы электрона, а время жизни в состоянии покоя составляет 2·10–6 с. Мюоны у земной поверхности составляют 50 % всех заряженных частиц. Мягкая компонента ВКЛ – электрон-позитронные пары, протоны, нейтроны и γ-кванты. Протоны и нейтроны присутствуют в равных долях [3].
Методы и аппаратура, использованные при проведении эксперимента
Для исследования воздействия вторичных космических лучей (ВКЛ) на препараты, содержащие литий, кювету, изготовленную из полихлорвинила, с образцом LiOH (7 г) оставляли на 10 дней вне капитального помещения (экспонирование в КЛ). Затем кювету с помощью центрирующего кольца устанавливали на торец германиевого детектора GEM30185 («EG&GOrtec», США) и измеряли гамма-излучение препарата. Детектор размещён внутри защитной камеры – свинцового экрана для снижения фона от внешнего излучения. Толщина стенок защитной камеры 10 см, поэтому воздействие мягкой компоненты ВКЛ прекращается. Процесс распада радионуклидов, образовавшихся под воздействием ВКЛ во время экспонирования препарата, фиксировался путем регистрации гамма-излучения от кюветы с препаратом лития. Регистрация электрических импульсов от детектора осуществлялась с помощью одноплатного амплитудного анализатора (SBS-75, «Грин Cтар Инструментс», Россия).
Измерения проводились в следующем порядке: кювету с препаратом устанавливали на торец детектора, размещённого в свинцовой защитной камере; включали набор аппаратурного спектра. Через 1200 с (живое время) набор останавливали, и спектр записывали в память регистрирующего устройства, не обнуляя ранее набранный спектр, включали продолжение набора на 600 с, останавливали набор и записывали аппаратурный спектр, набранный в течение 1800 с. Далее продолжали набор (без обнуления спектра) ещё в течение 600 с, останавливали набор и записывали спектр. Продолжив такие измерения, получили 5 аппаратурных спектров с временем регистрации 1200, 1800, 2400, 3560 и 4000 с: 27L74A.sps, 27L74B.sps, 27L74C.sps, 27L74D.sps и 27L74E.sps.
На рисунке представлены фрагмент аппаратурного спектра 27L74C.sps, полученного при экспозиции 2400 с (маркер «--», сплошная линия) и нормированный спектр фона (маркер «--», прерывистая линия). В качестве нормирующего множителя KE использовано отношение времени экспозиции основного спектра (2400 с) к времени экспозиции фона (12000 с). Показано, что эффект от излучения препарата заметно превышает фон. Идентификация нуклидов по соответствующим гамма-линиям и периодам полураспада выполнялась с использованием базы данных National Nuclear Data Center [5], справочной информации [6, 7] и возможностью автоматической нормировки спектров, реализованной в анализаторе SBS-75.
При расчете активности короткоживущих нуклидов для учета радиоактивного распада нуклидов, присутствующих в иcследуемом образце во время измерения, использовалось выражение из [8]:
(1)
где A(tk) – активность, зарегистрированная к моменту окончания измерения, Бк; A(t0) – активность на момент начала измерений, Бк; t0 – время начала измерения, tk – время окончания измерения; Δt – продолжительность измерения; λ – постоянная распада, с-1.
Выражение (1) использовалось для вычисления коэффициента DM:
(2)
Расчёт активности нуклидов проводили по формуле из [7]:
(3)
где A0i – активность радионуклида, рассчитанная по выбранной гамма-линии на момент начала измерений, Бк;
ti – длительность экспозиции (i = 1, 2, 3, 4, 5; 1200, 1800, 2400, 3560, 4000), c;
Ni – число импульсов, зарегистрированных в выбранном пике за время i-й экспозиции;
NBi – число импульсов фона, зарегистрированных в том же пике и нормированное на длительность соответствующей экспозиции;
ε, η – эффективность регистрации и квантовый выход для выбранной гамма-линии, соответственно;
DMi – корректирующий коэффициент, рассчитанный по формуле (2).
Принимались во внимание результаты измерений, которые соответствовали критерию значимости, т.е. число зарегистрированных импульсов превышало число импульсов фона с вероятностью 95 % [8]:
(4)
Фрагмент аппаратурного спектра 27L74C.sps, набранного за 2400 с (маркер «--», сплошная линия) и нормированный спектр фона, зарегистрированный за 12000 с (маркер «--», прерывистая линия)
Таблица 1
Примеры расчёта активности радионуклидов
|
Нуклид Sе-50: Т 0,5, минуты 1,708 |
Еγ, кэВ 1121,1 |
Экспозиция, с |
Число импульсов |
η |
ε(Е) |
Ai |
Корр. коэф. DM |
A0 |
|
|
Препарат + фон |
Фон |
||||||||
|
1200 |
3 |
0 |
0,995 |
0,0209 |
0,120 |
0,123 |
0,977 |
||
|
1800 |
3 |
0 |
0,080 |
0,082 |
0,976 |
||||
|
2400 |
3 |
0 |
0,060 |
0,062 |
0,969 |
||||
|
Нуклид Sb-126m: Т0,5, минуты 19,15 |
Еγ, кэВ 414,5 |
Экспозиция, с |
Число импульсов |
η |
ε(Е) |
Ai |
Корр. коэф. DM |
A0 |
|
|
Препарат + фон |
Фон |
||||||||
|
1200 |
3 |
0 |
0,86 |
0,044 |
0,066 |
0,712 |
0,0927 |
||
|
1800 |
4 |
1 |
<<* |
0,610 |
– |
||||
|
2400 |
5 |
1 |
0,044 |
0,528 |
0,0834 |
||||
|
3561 |
5 |
1 |
0,030 |
0,411 |
0,072 |
||||
|
4000 |
5 |
1 |
0,026 |
0,377 |
0,0701 |
||||
|
Нуклид Hf-177m2: Т0,5, минуты 51,4 |
Еγ, кэВ 277,1 |
Экспозиция, с |
Число импульсов |
η |
ε(Е) |
Ai |
Корр. коэф. DM |
A0 |
|
|
Препарат + фон |
Фон |
||||||||
|
1200 |
2 |
1 |
0,72 |
0,0557 |
<< |
0,876 |
– |
||
|
1800 |
3 |
1 |
<< |
0,822 |
– |
||||
|
2400 |
4 |
1 |
<< |
0,773 |
– |
||||
|
3561 |
8 |
1 |
0,0490 |
0,688 |
0,0712 |
||||
|
4000 |
10 |
2 |
0,0499 |
0,660 |
0,0756 |
||||
Примечание. *<< – число импульсов от препарата меньше критерия значимости (Ni – NBi) < 1,64
Таблица 2
Активность и число ядер идентифицированных нуклидов, образовавшихся в препарате лития под действием космических лучей
|
Нуклид |
Тип распада |
Период полураспада, минуты |
Энергия используемой гамма-линии, кэВ |
Квантовый выход |
Активность, Бк |
Число ядер |
|
K-46 |
β- * |
1,75 |
1345 |
1,00 |
0,7 |
110 |
|
Sе-50 |
β- |
1,708 |
1121,1 |
0,995 |
1,0 |
150 |
|
Tc-104 |
β- |
18,3 |
358,0 |
0,89 |
0,1 |
160 |
|
Sn-106 |
ε** |
1,917 |
253,2 |
0,281 |
1,7 |
280 |
|
Sb-126m |
β- |
19,15 |
414,5 |
0,86 |
0,08 |
130 |
|
Sb-130 |
β- |
39,5 |
330,9 793,4 839,5 |
0,78 1,00 1,00 |
0,06 |
200 |
|
Ce-132 |
ε |
211 |
182,5 |
0,774 |
0,04 |
730 |
|
Nd-151 |
β-- |
12,44 |
116,8 |
0,39 |
0,14 |
150 |
|
Hf-177m2 |
IT 100 % *** |
51,4 |
277,1 311,3 294,9 |
0,72 0,559 0,624 |
0,07 |
300 |
Примеры расчёта активности нуклидов приведены в табл. 1.
Результаты исследования и их обсуждение
Несмотря на сравнительно низкую интенсивность зарегистрированных гамма-квантов (и, следовательно, малое число импульсов, превышающих фон в соответствующих пиках полного поглощения), были выполнены идентификация и расчет активности девяти радионуклидов. Результаты представлены в табл. 2. Относительная неопределённость приведённых значений активности (и числа ядер) составляет примерно 40 % и обусловлена малым числом зарегистрированных импульсов. Идентифицированные радионуклиды находятся в широком диапазоне массовых чисел (от 46K до 177 Hf) и периодов полураспада (от 1,708 мин для 50Sе до 211 мин для 132Ce). Авторы предполагают, что столь тяжёлые ядра (А > 170) в препаратах после экспонирования во ВКЛ образуются в результате ядерных реакций синтеза, протекающих при мюонном катализе [9], и последующего взаимодействия мягкой составляющей ВКЛ с продуктами этого синтеза.
С целью увеличения интенсивности гамма-квантов от исследуемого препарата произведена экспозиция в ВКЛ образца препарата LiOH массой 27 г. После проведения гамма-анализа этого образца было установлено, что увеличение массы литиевого препарата не привело к заметному увеличению активности регистрируемых нуклидов.
В аппаратурных спектрах 2705L*.sps зарегистрировано статистически значимое уменьшение числа импульсов, которые обусловлены гамма-квантами с энергией 511 кэВ, по сравнению с фоном. Эффект дефицита аннигиляционных гамма-квантов может рассматриваться как дефицит позитронов, «расходуемых» в процессе ядерных превращений.
Появление в литиевых источниках тока атомов церия под воздействием КЛ может быть одной из причин возгорания ЛИТ из-за пирофорных свойств церия.
Заключение
1. Предложены и тестированы методы идентификации и расчёта активности нуклидов с периодом полураспада несколько минут.
2. Возможной причиной возгорания источников питания и аккумуляторов на основе лития при их транспортировке по воздуху может являться образование под действием космических лучей изотопов церия, так как церий и образующийся при его распаде лантан обладают пирофорными свойствами.
3. Наиболее значимым результатом работы авторы считают обнаружение в препарате лития радионуклидов с большим значением заряда (Z > 70) и массы (А > 150), образовавшихся в литиевом препарате под воздействием космического излучения.