Научный журнал
Международный журнал прикладных и фундаментальных исследований
ISSN 1996-3955
ИФ РИНЦ = 0,593

ЭФФЕКТЫ ИЗМЕНЕНИЯ СООТНОШЕНИЯ ПЕРЕХОДНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ В КИНЕТИЧЕСКИХ СВОЙСТВАХ СПЛАВОВ FE-V-AL

Усик А.Ю. 1 Окулов В.И. 1 Говоркова Т.Е. 1 Лончаков А.Т. 1 Емельянова С.М. 1 Марченков В.В. 1, 2
1 Институт физики металлов им. М.Н. Михеева УрО РАН
2 Уральский федеральный университет
Для выяснения роли изменения соотношения переходных элементов в сплавах Fe1.76V1.2Al1.04 и Fe1.87V1.1Al1.03 измерены их электро- и магнитосопротивление при температурах от 2 до 300 K и в магнитных полях до 90 кЭ. Сплавы имели одинаковый состав по Al, но различались составом по Fe и V, соотношение которых варьировалось от 1,47 в образце Fe1.76V1.2Al1.04 до 1,7 в сплаве Fe1.87V1.1Al1.03. В результате исследований обнаружено, что при изменении температуры от 2 до 300 К электросопротивление образца Fe1.76V1.2Al1.04 уменьшается в 1,7 раза, магнитосопротивление положительное во всем исследованном интервале температур, квадратичное по магнитному полю и не превышает 1 %. В то время как для сплава Fe1.87V1.1Al1.03 электросопротивление падает в 19 раз, магнитосопротивление отрицательное, изменяющееся с полем по линейно-квадратичному закону и достигающее 11 % при низких температурах и в сильных полях. Продемонстрировано, что наблюдаемые различия в поведении кинетических свойств изученных сплавов можно объяснить появлением особенностей электронного энергетического спектра в виде узкой псевдощели на уровне Ферми, возникновением дефектов и ростом флюктуаций намагниченности, как результат изменения соотношения Fe-V в сплавах Fe1,76V1,2Al1,04 и Fe1.87V1.1Al1.03 от 1,47 до 1,7 соответственно.
сплавы Fe-V-Al
электро- и магнитосопротивление
намагниченность
отрицательное магнитосопротивление
псевдощель
антиструктурные дефекты
1. Nishino M., Kato S. Asano. Semiconductorlike behavior of electrical resistivity in Heusler-type Fe2VAl compound. Phys. review letters. 1997. vol. 79. № 10.
2. Sato K., Naka T., Taguchi M., Nakane T., Ishikawa F., Yamada Y., Takaesu Y., A. de Visser, Matsushita A. Weak itinerant ferromagnetism in Heusler-type Fe2VAl0.95. Phys. Rev. B 82. 2010. Vol. 82. Iss. 10.
3. Sandaiyi Y., Ide N., Nishino Y., Ohwada T., Harada S., Soda K., Jpn J.. Off-stoichiometric effects on thermoelectric properties of Fe2VAl-based compounds. Soc. Powder and Powder Metal. 2010. vol. 57. 207 p.
4. Lonchakov A.T., Marchenkov V.V., Okulov V.I., Govorkova T.E., Okulova K.A., Bobin S.B., Deryushkin V.V., Emel’yanova S.M., Usik A.Yu., Weber H.W. Revealing the low-temperature effect of strengthening the magnetism of iron-vanadium-aluminum alloy upon small variation of the non-transition element content in the stoichiometric composition. Low temperature physics. 2016. V. 42. P. 230–231.
5. Лончаков А.Т., Марченков В.В., Подгорных С.М., Окулов В.И., Окулова К.А., Говоркова Т.Е., Емельянова С.М. Исследование особенностей электронной плотности состояний слабонестехиометрических сплавов Fe-V-Al с помощью анализа низкотемпературной теплоемкости // Письма в ЖТФ. 2016. Т. 42. С. 34.
6. Lakhan Bainsla, Mallick A.I., M. Manivel Raja, A.K. Nigam, B.S.D. Ch.S. Varaprasad Y.K. Takahashi, Aftab Alam, K.G. Suresh, K. Hono. Spin gapless semiconducting behavior in equiatomic quaternary CoFeMnSi Heusler alloy. 2015 PHYSICAL REVIEW B Vol. 91, Iss. 10. 1 March 2015. Р. 104408.
7. Овешников Л.Н., Кульбачинский В.А., Давыдов А.Б., Аронзон Б.А. Аномальный эффект Холла в 2D-гетероструктуре: квантовая яма GaAs/InGaAs с отдаленным d-слоем Mn // Письма в ЖЭТФ. 2014. Т. 100. вып. 9. С. 648–653.

Многочисленные исследования электронных свойств сплавов Fe-V-Al с составами вблизи стехиометрического (Fe2VAl) привели к обнаружению уникальных эффектов, состоящих в кардинальном изменении основных физических параметров и закономерностей их изменения при малых вариациях содержания какого-либо компонента, либо при различных режимах термообработки. Данные сплавы в равновесном состоянии при малом изменении состава вблизи стехиометрии обладают целым рядом интересных особенностей, которые проявляются в электрических, гальваномагнитных, магнитных и термоэлектрических свойствах, что определяет широкие возможности их практического применения [1–3]. С одной стороны, эти сплавы можно рассматривать в качестве перспективных термоэлектриков [2]. С другой стороны, наличие в исследуемых сплавах заполненной спиновой подзоны с высокой плотностью состояний на уровне Ферми делает их привлекательными объектами для использования в области спинтроники [3].

Ранее в работах [2, 4] было показано, что при малых изменениях содержания немагнитной компоненты (Al) либо соотношения атомов Fe-Al и V-Al в cплавах Fe-V-Al может изменяться как плотность электронных состояний вблизи уровня Ферми, так и параметры магнитной подсистемы. Эти характерные особенности проявляются в электронных и магнитных свойствах исследуемых металлических систем. Резкие изменения в плотности электронных состояний вблизи EF, а также появление магнитных неоднородностей (флуктуаций намагниченности) могут наблюдаться и в случае изменения соотношения переходных элементов Fe-V при фиксированном содержании алюминия, что должно проявляться в электронных и магнитных свойствах исследуемых нестехиометрических сплавов. До настоящего времени подобные экспериментальные исследования не проводились. Поэтому цель данной работы – изучение влияния изменения соотношения Fe-V при фиксированном содержании атомов Al на кинетические свойства (электро- и магнитосопротивление) сплавов Fe-V-Al.

Материалы и методы исследования

Сплавы Fe-V-Al были выплавлены в индукционной печи в инертной атмосфере очищенного аргона с трехкратным переплавом для получения лучшей однородности, а затем медленно охлаждены вместе с печью. Чистота исходных компонентов составляла 99,97 % – для Fe, 99,91 % – для V и 99,99 % – для Al. Рентгеноструктурные исследования подтвердили наличие структуры L21, характерной для полных сплавов Гейслера. Были синтезированы сплавы с составами Fe1,76V1,2Al1,04 и Fe1.87V1.1Al1.03, т.е. при фиксированном содержании атомов Al соотношение атомов переходных элементов Fe-V изменялось от 1,47 до 1,7 соответственно. Образцы для исследований вырезались электроискровым способом и имели форму прямоугольного параллелепипеда с размерами 1,0×2,5×10,0 мм3. Атомное содержание элементов и однородность образцов определялись при помощи энергодисперсионной рентгеновской спектроскопии с использованием растрового электронного микроскопа Inspect F (FEI Company), оснащенного приставкой для рентгеновского микроанализа EDAX. Погрешность при определении элементного состава образцов составляла ~ 1 ат. %. Элементный анализ состава проводился для центральной части образцов и по краям.

Электро- и магнитосопротивление измерялись по стандартной 4-зондовой методике на постоянном токе с коммутацией направления электрического тока и внешнего магнитного поля в интервале температур (2–300) K в магнитных полях до 10 T. Эксперименты были проведены в Центре коллективного пользования «Испытательный центр нанотехнологий и перспективных материалов» (ЦКП «ИЦ НПМ») Института физики металлов им. М.Н. Михеева УрО РАН.

Результаты исследования и их обсуждение

На рис. 1 представлены температурные зависимости удельного электросопротивления ρ(Т) для образцов Fe1.76V1.2Al1.04 и Fe1.87V1.1Al1.03 с разным соотношением содержания атомов переходных элементов Fe и V. Видно, что наблюдаемые зависимости проявляют подобный характер для обоих образцов, но по абсолютной величине электросопротивление сильно отличается при низких температурах (T < 20 K) и в высокотемпературной области. Причем сопротивление образца Fe1.87V1.1Al1.03 с большим соотношением содержания атомов Fe-V (1,7) сильнее изменяется с ростом температуры по сравнению с сопротивлением сплава Fe1.76V1.2Al1.04. Для более удобного сравнения поведения ρ(Т) двух этих сплавов их сопротивление было нормировано на сопротивление при T = 300 K (рис. 2). Обнаружено, что при изменении температуры от 2 до 300 К для образца Fe1.87V1.1Al1.03 (соотношение Fe-V – 1,7) сопротивление уменьшается в 19 раз, в то время как для сплава Fe1.76V1.2Al1.04 (соотношение Fe-V – 1,47) – в 1,7 раза. Причиной такого сильного различия в поведении удельного электросопротивления ρ(Т) при незначительном изменении соотношения содержания атомов переходных элементов Fe-V (содержание атомов Fe отличается на 11 ат. %) может быть, как отличающаяся картина плотности электронных состояний NE на уровне Ферми, так и характеристики магнитной подсистемы.

Ранее в работе [5] при исследовании теплоемкости сплавов Fe-V-Al было показано, что резкий подъем величины C/T (C – теплоемкость, T – температура) с понижением температуры в сплаве, близком по составу к Fe1.87V1.1Al1.03, может быть обусловлен наличием узкой (≈ 2мэВ) псевдощели вблизи уровня Ферми. Кроме того, согласно данным из статьи [5] в таких сплавах при перестановке местами атомов Fe и V, а также атомов Fe и Al возникают дефекты (магнитные неоднородности) и, как следствие, появляется дополнительный вклад в магнитный момент.

usik1.tif

Рис. 1. Зависимость удельного электросопротивления от температуры для образцов Fe1,76V1,2Al1,04 (кривая1) и Fe1.87V1.1Al1.03 (кривая 2)

usik2.tif

Рис. 2. Зависимость нормированного электросопротивления (ρ/ρ300K) от температуры для образцов Fe1.87V1.1Al1.03 (кривая 1) и Fe1,76V1,2Al1,04 (кривая 2)

Учитывая вышесказанное, можно предположить следующее. Во-первых, большое значение остаточного сопротивления ρост. сплава Fe1.87V1.1Al1.03 и сильное уменьшение ρ с ростом температуры (рис. 1 и 2) может быть связано с проявлением упомянутой узкой псевдощели в плотности электронных состояний на уровне Ферми.[6] В случае сплава Fe1.76V1.2Al1.04 величина ρост. также велика (рис. 1), но ρ(Т) не так сильно уменьшается с ростом температуры (рис. 2), что можно связать с «замазыванием» псевдощели при изменении соотношения Fe-V. Во-вторых, если считать, что при перестановке местами атомов Fe и V, а также Fe и Al, антиструктурные дефекты в обоих сплавах образуются пропорционально количеству составляющих их элементов, тогда в сплаве Fe1.87V1.1Al1.03 дефектов должно быть больше за счет большего количества пар Fe-Al. Если эти рассуждения верны, то сплав Fe1.87V1.1Al1.03 должен обладать большим значением намагниченности по сравнению с Fe1.76V1.2Al1.04, а при наличии ферромагнитной фазы, возможно, и большим отрицательным вкладом в магнитосопротивление. Поэтому были измерены полевые зависимости намагниченности, а также полевые и температурные зависимости магнитосопротивления данных сплавов.

Исследования намагниченности показали, что при T = 2 K в поле 30 кЭ для образца Fe1.76V1.2Al1.04 с меньшим соотношением Fe-V намагниченность s4.2K = 0,15 emu/g, а для образца Fe1.87V1.1Al1.03 с большим соотношением Fe-V s4.2K = 0,20 emu/g. Кроме того, для образца Fe1.87V1.1Al1.03 наблюдается гистерезис намагниченности, что может быть связано с наличием ферромагнитной фазы. Если это действительно так, то в сплаве Fe1.87V1.1Al1.03, в отличие от образца Fe1.76V1.2Al1.04, вклад в магнитосопротивление, обусловленный рассеянием носителей тока на магнитных неоднородностях, должен преобладать над вкладом от обычного лоренцевского закручивания.

На рис. 3–5 представлены температурные и полевые зависимости относительного магнитосопротивления (ρ(H)-ρ(0))/ρ(0) (где ρ(H) – удельное сопротивление образца в магнитном поле, ρ(0) – удельное сопротивление образца при отсутствии магнитного поля). Из рис. 3 и вставки к нему видно, что магнитосопротивление сплава Fe1.76V1.2Al1.04 положительное во всем исследованном интервале температур, в то время как в сплаве Fe1.87V1.1Al1.03 оно отрицательное.

usik3.wmf

Рис. 3. Температурная зависимость поперечного магнитосопротивления для образцов Fe1,76V1,2Al1,04 (кривая 1) и Fe1.87V1.1Al1.03 (кривая 2) в поле 90 кЭ. На вставке: более подробно – температурная зависимость поперечного магнитосопротивления для этих же образцов в интервале температур (50–300) К

usik4.tif

Рис. 4. Полевые зависимости магнитосопротивления образца Fe1,76V1,2Al1,04 при разных температурах

usik5.tif

Рис. 5. Полевые зависимости магнитосопротивления образца Fe1.87V1.1Al1.03 при разных температурах

Известно, что в случае слабых эффективных магнитных полей, когда l/rH << 1 (l – длина свободного пробега, rH – ларморовский радиус), магнитосопротивление положительное и квадратичное по магнитному полю H в немагнитных металлах, отрицательное и, как правило, квадратичное или линейно-квадратичное по H в магнетиках [7], когда рассеяние носителей тока на магнитных неоднородностях является преобладающим механизмом рассеяния. Как видно из рис. 4, магнитосопротивление сплава Fe1.76V1.2Al1.04 положительное, относительно небольшое (напр., при Т = 8 К оно меньше 1 % в поле 90 кЭ), изменяющееся с полем по закону, отличающемуся от линейного. В случае образца Fe1.87V1.1Al1.03 (рис. 5) магнитосопротивление отрицательное во всем изученном интервале температур, а при Т = 8 К его величина около 11 % в поле 90 кЭ. Полученные результаты подтверждают высказанное выше предположение о том, что при переходе от сплава Fe1,76V1,2Al1,04 к сплаву Fe1.87V1.1Al1.03 и увеличении соотношения переходных элементов Fe-V от 1,47 до 1,7 происходит рост неоднородности намагниченности, приводящий к дополнительному рассеянию носителей заряда и изменению величины и знака магнитосопротивления.

Заключение

Таким образом, показано, что при изменении соотношения Fe-V в сплавах Fe1,76V1,2Al1,04 и Fe1.87V1.1Al1.03 от 1,47 до 1,7 соответственно, происходит перестановка местами атомов железа и ванадия, а также железа и алюминия. Это приводит к появлению особенностей электронного энергетического спектра в виде узкой псевдощели, возникновению дефектов и, как следствие, росту флюктуаций намагниченности, что сильно проявляется в электронных кинетических свойствах (электро- и магнитосопротивление) сплавов Fe-V-Al.

Работа выполнена по плановому государственному заданию (тема «Электрон» № АААА-А18-118020190098-5) при частичной поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 18-32-00618.


Библиографическая ссылка

Усик А.Ю., Окулов В.И., Говоркова Т.Е., Лончаков А.Т., Емельянова С.М., Марченков В.В. ЭФФЕКТЫ ИЗМЕНЕНИЯ СООТНОШЕНИЯ ПЕРЕХОДНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ В КИНЕТИЧЕСКИХ СВОЙСТВАХ СПЛАВОВ FE-V-AL // Международный журнал прикладных и фундаментальных исследований. – 2019. – № 4. – С. 67-71;
URL: https://applied-research.ru/ru/article/view?id=12699 (дата обращения: 28.03.2024).

Предлагаем вашему вниманию журналы, издающиеся в издательстве «Академия Естествознания»
(Высокий импакт-фактор РИНЦ, тематика журналов охватывает все научные направления)

«Фундаментальные исследования» список ВАК ИФ РИНЦ = 1,674