Особенностью радиационно-термических процессов является то, что взаимодействие электронного пучка, имеющего высокую мощность и плотность энергии, с веществом вызывает комплекс физических и химических процессов, приводящих к изменению структуры облучаемых материалов, их физических свойств и реакционной способности.
Электронный пучок дает возможность введение большой плотности энергии непосредственно в объем обрабатываемого материала, что приводит к его резкому нагреву, сопровождающемуся большим градиентом температур, и позволяет интенсифицировать протекание химических реакций. Кроме того, образование больших градиентов электрического поля, вызывает электрические пробои по границам зерен, что также может привести к разупрочнению материала по границам фаз [1–12].
Наличие избыточных электронов в веществе приводит к изменению волновой физики электронов кристалла, причем, температура электронного газа существенно выше температуры кристалла, что приводит к повышению реакционной способности материала [13–21].
Взаимодействие электронов высокой энергии с веществом сопровождается появлением широкого спектра электромагнитного излучения: инфракрасного, видимого, ультрафиолетового, характеристического и тормозного рентгеновского. В результате комплексного воздействия электронов и электромагнитного излучения вещество переходит в возбужденное состояние, и его реакционная способность повышается [22–34].
Цель исследования
Оценка защитных характеристик железосодержащих материалов при воздействии высокоэнергетических пучков быстрых электронов.
Материалы и методы исследования
Моделирование процессов взаимодействия высокоэнергетических излучений проводили на радиационно-защитном железооксидном композите плотностью 4000 кг/м3, полученном на основе высокожелезистых магентитовых концентратов КМА на цементном вяжущем марки М500 с использованием пластифицирующих добавок методом виброуплотнения с последующей термовлажностной обработкой. Для оценки сравнительных параметров параллельно проводились исследования с материалами на основе стали.
Образцы железооксидных композитов и стали, спрессованные в форме дисков диаметром 50 мм и толщиной 1–20 мм, устанавливали на пути электронного пучка, перпендикулярно падающего на плоскую поверхность диска. За облучаемым образцом вплотную к его внешней поверхности закрепляли дозиметр, который был экранирован от попадания электронов, рассеянных в конструкции ускорителя.
Результаты исследования и их обсуждение
Экспериментальные исследования распределения мощности дозы D(E) по глубине модифицированного магнетита и стали вдоль направления облучения показали, что при облучении электронами различной энергии одинаковая доза достигается на глубине, которая в приближении прямо пропорциональна энергии электронов в области 0,2–1,2 МэВ.
Наблюдается экстремальный характер распределения поглощенной дозы по толщине образца. Для пучка электронов с энергией 0,66–1,2 МэВ полоса максимума уширяется и охватывает более глубинные слои железооксидных материалов. Появление максимума связано с развитием процесса ионизации в массе композита, вызываемого падающими электронами и повышением плотности ионизации среды за счет обратного рассеяния вторичных электронов на больших глубинах.
Прохождение электронов через слой вещества в присутствии электрического поля рассчитано с использованием численного метода, описанного в. В этом методе принято, что путь электрона состоит из отрезков, определяемых расстоянием между двумя последовательными актами упругого рассеяния при атомном столкновении. Вероятный процесс рассеяния электрона кулоновским полем ядра и атомных электронов вещества рассчитан по методу Монте-Карло. Результаты математических расчетов изменения коэффициентов отражения, поглощения электронов разной энергии и глубину их проникновения в модифицированном магнетите представлены в таблице.
Методом ядерного гамма-резонанса (ЯГР) установлено изменение валентно-координационного состояния атомов железа в железооксидном композите при его облучении в пучке быстрых электронов с энергией 6,2 МэВ при флюенсе 1018 эл/см2.
При обработке железооксидного композита в пучке быстрых электронов происходит восстановление магнетитовой фазы с резким увеличением содержания железа в Fe2+-форме. Однако величина полученного изомерного сдвига 0,65–0,72 мм/с ниже, чем для чистой закиси железа, равной d = 1,32 мм/с. При облучении железооксидного композита в пучке быстрых электронов с поглощенной дозой 0,2–0,66 МГр, образующийся дуплет в спектре ЯГР соответствует ионам Fe2+ с сильно искаженной октаэдрической координацией с параметрами: d = 1,34–1,42 мм/с и D = 2,59–2,75 мм/с. Наиболее ярко этот процесс протекает при дозе облучения, равной 0,66 МГр. По-видимому, в данном случае связи железа с другими компонентами в композите имеют комплексный характер.
Расчетные параметры распределения электронов в поверхностных слоях железооксидного композита и стали
Материал |
Энергия |
Глубина |
Коэффициенты |
|||
|
электронов, |
концентрации |
Отражения |
Поглощения |
||
|
кэВ |
максимальной дозы, мм |
по энергии |
по частицам |
по энергии |
по частицам |
Железо-оксидный композит |
200 |
0,04 |
0,113 |
0,192 |
0,887 |
1,024 |
660 |
0,30 |
0,037 |
0,086 |
0,963 |
1,244 |
|
1200 |
0,80 |
0,019 |
0,048 |
0,981 |
1,404 |
|
Сталь |
40 |
0,01 |
0,061 |
0,092 |
0,939 |
0,908 |
200 |
0,02 |
0,138 |
0,226 |
0,862 |
0,962 |
|
660 |
0,20 |
0,041 |
0,094 |
0,959 |
1,080 |
|
1000 |
0,30 |
0,041 |
0,088 |
0,959 |
1,236 |
|
1200 |
0,40 |
0,029 |
0,080 |
0,971 |
1,378 |
Что касается природы этих связей и электронной структуры атома железа, то надо иметь ввиду, что отсутствие магнитного расщепления в спектрах образцов железооксидного композита, подвергнутых высокому дозовому электронному облучению говорит о так называемом низком спиновом состоянии атома железа.
Увеличение дозы облучения до 2 МГр приводит к изменению параметров спектров ЯГР. Значения изомерных сдвигов d = 0,95 мм/с соответствует атомам Fe2+ с высоко спиновой электронной конфигурацией, а также указывает на значительную долю ковалентной составляющей. Величина квадрупольного расщепления в композите, подвергнутом электронной обработке с дозой 2 МГр также снижается до D = 1,90 мм/с, что указывает на повышение симметрии зарядного окружения атомов железа в октаэдрической позиции [Fe2+O6]. По-видимому, указанные структурные перестройки в магнетите могут быть вызваны, прежде всего, локализацией 3d-электронов атомов железа и деформацией решетки кристалла.
При высокой дозе (2 МГр) в спектрах ЯГР наблюдается уширение спектральных линий более чем в двое (до 0,72–1,08 мм/с) по сравнению с исходными образцами железооксидных композитов.
Заключение
В результате облучения высокоэнергетичными быстрыми электронами при дозе 2 МГр происходит наиболее интенсивная структурная перестройка атомов железа, приводящая к разупорядочению (аморфизации) кристаллов оксида железа. Магнетитовая фаза в железооксидном композите восстанавливается до структуры, близкой к вюститу FeО с октаэдрической группировкой атомов железа с тенденцией на повышение симметрии зарядного окружения атомов железа при высоко-дозовом электронном облучении.
Работа выполнена при поддержке проектной части Государственного задания Минобрнауки РФ, проект № 11.2034.2014/K и гранта РФФИ, проект № 14-41-08067.
Библиографическая ссылка
Матюхин П.В., Павленко З.В., Карнаухов А.В., Черкашина Н.И. ВОЗДЕЙСТВИЕ ЭЛЕКТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА РАДИАЦИОННО-ЗАЩИТНЫЕ ЖЕЛЕЗОСОДЕРЖАЩИЕ МАТЕРИАЛЫ // Международный журнал прикладных и фундаментальных исследований. – 2015. – № 12-6. – С. 970-973;URL: https://applied-research.ru/ru/article/view?id=8063 (дата обращения: 17.08.2024).